要解绑城乡居民社保委托扣费签约,可以按照以下步骤进行:确认已经停止使用需要解绑的银行卡,确保账户内无余额。联系原签约银行,告知需要解绑社保扣费,并得到银行的同意。携带有效身份证件、银行卡和社保卡到原签约银行柜台办理解绑手续。办理完成后,确保扣费协议状态为“未签约”,然后重新选择扣费账户进行签约即可。不同地区扣费账户解绑的具体操作流程可能有所不同,如有疑问,可以咨询当地社保局或银行客服。